황승혜
(Seunghae Hwang)
1iD
신경희
(Kyung-Hee Shin)
2iD
진창수
(Chang-Soo Jin)
†iD
-
(Energy Storage Research Department, Korea institute of Energy Research, South Korea.)
-
(Energy Storage Research Department, Korea institute of Energy Research, South Korea.)
Copyright © The Korean Institute of Electrical Engineers(KIEE)
Key words
Accuracy of Measurement, Fast Charging, IR Rise, Lithium-ion Batteries, Taps.
1. 서 론
급격한 전기자동차 시장의 확대로 인해 전기자동차의 안정성과 급속 충전에 대한 관심이 높아지고 있다. 급속 충전은 전기자동차를 15 분 이내로 80
% SOC, 즉 15 %의 충전 상태에서 95 %의 충전 상태까지 충전하는 것을 의미한다(1). 현재 상용화된 전기차 모델에서의 급속 충전의 경우 포르쉐의 타이칸에서 93.4 kWh 급의 배터리 팩을 탑재하여 270 kW의 최대 충전 전력을
제공하는 것이 있다. 이는 즉, 3.0 C-rate 정도로 5 %에서 80 % SOC까지 충전 시 걸리는 시간은 23 분 정도라는 뜻이다(2,3). 또 다른 상용화 모델인 테슬라 모델 3의 경우 75 kWh 급 배터리 팩을 장착하고 80 % SOC 까지 27 분 동안 충전할 수 있게 한다.
이는 2.0 C-rate에 해당하는 수준이다(3).
하지만, 기존의 내연기관과의 경쟁력 확보를 위해서는 15 분 이내 즉, 4.0 C-rate에 해당하는 빠른 급속 충전 성능이 필요하다 (4). 그러나 단순히 빠른 충전을 진행하다 보면, 전극 내부에서는 불균일한 충전이 일어나게 된다. 이는 저항이 적은 부위에서 다른 부위 보다 더 많은
충전이 되기 때문이다. 이러한 불균일한 충전은 전극 일부분에 SOC를 높여 과충전을 유발하거나 리튬 금속의 전착을 유발하여 셀 퇴화나 화재의 위험성을
일으키기도 한다(4). 또한 급속 충전 시에는 부반응이나 저항에 의한 열 발생이 극심해지는데, 이렇게 발생한 열의 경우 리튬 이온 전지에서의 열 폭주를 유발하는 원인이
되기도 한다. 리튬 이온 전지에서 열 폭주는 과사용, 과충전, 뾰족한 물체에 의한 충격 혹은 불균일한 충전에 의한 내부 단락에 의해서 셀 내부에 온도가
올라가게 되면서 내부 물질들의 분해 반응이 연쇄적으로 발생하여 800도가 넘는 온도까지 올라가며 화재를 일으키는 것을 말한다. 이러한 열 폭주로 인한
화재는 지속적으로 발생하고 있는 상태이다(6).
따라서 안전성 측면에서도 영향이 없는 동시에, 급속 충전 성능의 달성을 위해서는 균일하면서도 같은 단위 시간 동안 많은 양이 충전이 되어야 한다.
이를 만족하기 위해서 기존의 연구에서는 다음과 같은 방향으로 연구가 진행되었다. 첫 번째는 충전 방식 (protocol)의 다양화이다(7). 충전 protocol은 급속 충전 시에 충전 전류나 전압 등을 다양하게 변경하여 충전하는 방식을 일컫는 말로 대표적인 방법으로는 constant
current – constant voltage (CC-CV), constant power – constant voltage (CP-CV), multistage
constant current – constant voltage (MCC-CV), pulse charging, boosting charging 등이
있다.
두 번째로 많이 진행된 연구는 소재 단에서 내부 확산 및 전자전달을 용이하게 하여 저항을 줄임으로써 급속 충전 성능을 향상시키는 연구가 진행되었다(8). 음극에서는 흑연의 Li+ 이온의 삽입 속도를 향상시키고 리튬 금속의 전착을 억제하는 연구가 주로 행해지고 있다 (9-12). 또한 단위 용량 당 용량이 큰 리튬 금속이나 실리콘을 개질하여 급속 충전용 음극으로 활용하려는 시도들도 이루어지고 있다 (13,14). 양극의 경우는 여러 결정구조를 가지고 있는 양극재 (polycrystalline)를 합성하여 빠른 속도 특성을 확보하고자 하는 노력이 진행되고
있으나, 이러한 경우는 물질의 퇴화가 가속화되어 장수명 특성에는 적합하지 않다는 특징이 있다(15).
세 번째로 급속 충전 관련한 연구는 셀과 팩 디자인 설계의 변경을 통한 안전한 충전 시스템 확립이다. 셀 자체의 디자인의 경우, 대표적으로 음극-양극
전극의 용량 비율 (negative-to-positive electrode capacity ratio, N/P ratio)을 1보다 크게 하여 리튬의
전착을 억제하고 급속 충전 시에 음극에 가해지는 스트레스를 완화한 연구가 있다(16). 또 다른 셀 내 디자인의 요소로는 단자 배치의 변형을 통한 전류 밀도의 분포를 균일하게 하는 방법이다. 기존 보고에서는 양극과 음극의 단자를 셀의
반대편에 위치하고 단자의 개수를 늘리는 방법이 전류와 온도의 분포를 균일하게 만드는 방법이라고 소개되어 있다(17,18). 팩 디자인의 경우는 급속 충전 시 셀 간 충전량의 편차를 온도나 전류 밀도의 불균일성을 측정하는 방식으로 연구가 되고 있는데, 이러한 불균일함을
배터리 관리 시스템 (battery management system, BMS)를 통해 측정하고 해소하려는 노력들이 이루어지고 있다.
기존의 연구방향들의 경우, 셀 내부의 소재의 변경이나 셀 디자인 등의 변경을 통해 급속 충전의 향상을 이루고자 하였으나, 이러한 경우 기존의 시스템에서
많은 부분이 변경되기 때문에 새로운 시스템 확립에 다른 부분의 변형이 추가적으로 필요하다는 단점이 있다. 예를 들어, 전극의 소재가 바뀔 경우 해당
소재에 맞는 전극 슬러리 제조에서부터 전극의 건조 및 변경 소재에 맞는 전해액 변경까지 한 개의 변경을 통해 다른 구성요소가 연쇄적으로 변하게 된다.
반면, 단자의 경우 기존 전극과 내부 소재는 그대로 가고 전기화학 반응이 직접적으로 일어나지 않는 외부적인 디자인 요소의 변형이므로 내부 소재나 다른
부분에 대한 영향이 적어 간단히 적용할 수 있다는 장점이 있다.
따라서 본 연구에서는, 급속 충전에서 단자 근처에서 가해지는 높은 전류로 인해 갑작스러운 전압 증가 현상이 일어나 전체 충전량 감소로 이어지는 현상을
억제하기 위해 단자 내의 역할에 따라 분리하고 이를 물리적으로 분리하는 방식으로 리튬 이온 전지에서의 급속 충전 성능을 향상하고자 하였다.
2. 급속 충전 성능 평가
충전의 한 방법인 CC-CV 충전에서는 처음에 CC로 충전이 되다가 상한 전압에 도달하게 되면 일정한 전압으로 충전되게 된다. 일정한 전압부터는 전류가
지속적으로 감소하기 때문에 전류가 일정한 CC 구간에 비해 낮은 전류가 흐르게 된다 (그림 1의 (b)의 파란색 전류 그래프). 급속 충전 초기, 전극에 전류가 흐르기 시작할 때 전류를 인가하는 단자에서부터 전류가 흐르기 때문에 단자로부터의 거리에
따라 전류 밀도가 분포하게 된다. 이때 단자 근처에서는 급격히 많은 전류가 흐름에 따라, 그림 1의 (b)에서 보듯이 급격한 전압의 상승이 발생하게 되고 이를 IR rise라고 한다. 이는 실제 충전에서 초기에 측정되는 delta V (∆V)로 측정된다.
CC-CV 급속 충전에서 큰 전류를 인가하게 되면 전류와 저항의 곱인 전압의 상승으로 인해 상한 전압에 빠르게 도달하게 되는데, 상한 전압부터는 CV
구간으로 진입하게 되어 인가되는 전류 밀도가 지속적으로 하락하게 된다. 따라서 CC 구간이 짧아지고 CV 구간이 길어질수록 전류와 시간의 적분 값인
전체 급속 충전량이 줄어든다.
이를 해결하기 위해 본 연구에서는 전류 인가 단자와 전압 측정 단자를 분리하고 물리적으로 떨어뜨려 전극 전체를 대변하는 전압의 측정을 통해 급속 충전량을
증가시키고자 하였다. 급속 충전 초기에 단자 근처에서는 전극 전체의 SOC 보다 높은 전압이 측정 되므로 전류 인가 단자와 전압 측정 단자를 물리적인
거리를 분리하여 단자 근처에서의 초기 급격히 상승된 전류 밀도가 미치는 영향이 완화된 값을 읽고자 하였다. 그림 1의 (a)는 기존의 리튬 이온 전지의 구성인 2 단자 셀과 급속 충전 성능의 향상을 위해 본 연구에서 제안하는 단자를 분리시킨 4 단자 셀의 모식도를 보여준다.
2.1 실험 방법
기존의 리튬 이차 전지 단자인 2 단자와 설계된 4 단자에서의 급속 충전 성능의 차이를 확인하기 위해 그림 2와 같은 방법으로 가로 50 cm 길이와 세로 60 cm 길이의 전극을 이용하여 1.0 Ah 급 셀을 구성하였다.
그림. 1. (a) 2 단자 셀의 전극과 4 단자 셀의 전극 모식도 (b) 정전류 후 정전압 충전 법 그래프의 모식도
Fig. 1. (a) Schematic diagram of electrodes from 2 taps model and 4 taps model (b)
constant current and constant voltage (CCCV) voltage profile in charging step
그림. 2. 2 단자 셀과 4 단자 셀의 조립 모식도
Fig. 2. Schematic diagram of assembling 2 taps cell and 4 taps cell
셀 구성 요소 중 음극 전극은 네페스에서 구매한 흑연과 실리콘 옥사이드가 80 대 16의 무게 비로 섞여 있는 4.50 mAh cm-2 로딩 레벨의
전극을 이용하였다. 양극 전극은 그리너지에서 구매한 LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2 (NCM 811)가 97 % 무게 함량으로 들어간 1.78
mAh cm-2 로딩 레벨의 전극을 이용하였다. 두 음극과 양극은 모두 양면 코팅 되어 있고 N/P ratio는 2.5이다. 분리막은 셀가드 사의
0.025 mm 두께의 폴리프로필렌/폴리에틸렌 (polypropylene/polyethylene, PP/PE) 분리막을 이용하였고, 전해액은 1.0
M LiPF6 in EC/EMC =2/8 (v/v) + 10 wt% FEC + 1.0 wt% LiDFP + 0.5 wt% Esa + 1.0 wt%
LiDFBOP를 이용하였다.
2 단자 셀과 4 단자 셀을 구현하기 위해 2 단자 전극의 경우 단자가 전극 위쪽 상단에 위치하게 타발하였고, 4 단자 전극의 경우 2 단자와 동일한
위쪽 상단에 단자 한 개와 전극의 왼쪽에서 가운데 위치에 위의 단자보다 너비가 두 배 이상인 단자를 하나 더 구성하였다. 해당 전극을 각각 음극과
양극을 준비하여 양극 10장, 음극 11장을 적층하여 총 1.0 Ah 급 파우치 셀을 제작하였다.
제작된 파우치 셀은 0.1 C-rate부터 20.0 C-rate까지 구동하였고 각 C-rate에 따라 상한 전압이 다르다. 충전은 CC-CV 조건으로
진행하였고, 방전은 CC로 0.2 C-rate으로 통일 하였다. 자세한 사이클 구동 조건은 아래의 표 1과 같다.
표 1. 급속 충전 평가를 위한 사이클 구동 조건 표
Table 1. Table of cycle condition for evaluating fast charging properties
|
C-
rate
|
0.1
|
0.2
|
1.0
|
10.0
|
15.0
|
20.0
|
0.2
|
|
cut-
off V
|
4.35 - 2.5
|
4.35 - 2.5
|
4.35 - 2.5
|
4.45 - 2.5
|
4.50 - 2.5
|
4.60 - 2.5
|
4.35 - 2.5
|
|
cycle #
|
3
|
5
|
5
|
5
|
5
|
5
|
5
|
2.2 급속 충전 성능의 평가
기존의 셀 구성인 2 단자 셀에서는 전압을 측정하는 단자와 전류를 인가하는 단자가 동일하여 급속 충전과 같이 초반에 높은 전류를 인가하였을 때 단자
근처 전압이 급격하게 상승하게 된다. 이는 단자와의 거리에 따른 저항 때문으로, 이러한 급격한 전압 상승치는 급속 충전 시작 시 발생하는 전압 상승치인
∆V를 측정함으로써 얻을 수 있다. 급속 충전 시작 시 발생하는 ∆V를 그림 3(a)의 모식도에서 확인할 수 있다.
급속 충전시 전류가 인가되면서 전극이 충전되고 전극 내 소재들이 충전되면서 SOC가 변하게 되는데 이러한 SOC 변화는 전극에서의 전압으로 읽힌다.
전류를 인가하는 단자 근처에서는 거리에 따른 저항이 가장 작기 때문에 처음부터 가장 많은 전류가 흐르게 되고 상대적인 SOC가 높게 측정된다. 따라서
전류 인가 단자에서 전압 측정을 진행하면 전극 전체의 전압보다 높은 전압이 측정되어 상한 전압에 도달하게 되고 CV 구간에 빠르게 진입하게 한다.
전류를 인가하는 단자와 전압을 측정하는 단자 사이의 거리가 이격될 때 초반의 급격한 전압 상승치보다 완화되고 정확한 전압 값을 측정하기에 적합하고,
이로 인해 초반의 급격한 전압 상승치인 ∆V는 줄어들게 된다. 따라서 2 단자 셀과 4 단자 셀의 급속 충전 시의 ∆V 값을 측정하였고, 이 결과를
그림 3(b)의 그래프로 나타내었다.
0.2 C-rate과 같은 상대적으로 낮은 전류 밀도에서는 2 단자 셀과 4 단자 셀 사이의 ∆V 값의 차이가 거의 없었다. 두 종류의 셀 모두 0.2
C-rate에서는 전극에서 초반의 큰 급격한 전압의 상승이 없다는 것을 알 수 있다. 이는 느린 충전 속도에서는 전류 밀도에 의한 전극 내부의 충전
상태의 변화가 함께 느려 지면서 급격한 전압 상승으로 이어지지 않기 때문이다.
반면, 10.0 C-rate부터 시작되는 급속 충전에서의 ∆V 값은 확연히 달라진다. 2 단자 셀의 경우 10.0 C-rate에서 ∆V 값이 106.5
V s-1 이고 4 단자 셀의 경우 그보다 낮은 72.6 V s-1이다. 이와 더불어 표 2에서 보면 전체 충전량 중 CC 구간의 비율이 2 단자의 경우 1.59 %에 불과하였는데, 4 단자의 경우 2.82 %으로 77 % 가량 향상 되었다.
그림. 3. (a) 급속 충전 시작 시 발생하는 ∆V 모식도 (b) 2 단자 셀과 4 단자 셀에서의 C-rate 별 ∆V 값의 막대그래프
Fig. 3. (a) Schematic diagram of ∆V in fast charging process (b) bar graph of ∆V value
depending on C-rate
10.0 C-rate와 같은 급속 충전에서 부터는 0.2 C-rate과 같은 완속 충전이 아니기 때문에 전극 내부의 충전 상태 변화가 급격해 진다.
이는 전극 내부의 단자로 부터의 위치에 따른 전압 차이로 나타나기 때문에 충전이 빠른 전류 인가 단자 근처가 아닌 물리적으로 이격시킨 곳에서 전압을
측정하는 4 단자 전지에서 초기 측정되는 ∆V 값이 확연히 완화되는 것이고, 이로 인해 CV 구간에 진입하는 상한 전압에 느리게 도달하여 CC 구간이
늘어난 결과로 이어졌다는 것을 알 수 있다.
이러한 물리적인 단자의 분리는 급속 충전 시 충전되는 용량에서의 CC 비율의 향상으로 이어지고, CC 충전의 경우 CV 충전에 비해 높은 전류로 충전되므로
단위 시간당 흐른 전류의 양인 충전량이 높아지는 결과로 이어질 수 있다.
그림 3(b)에서 나머지 15.0 C-rate과 20.0 C-rate에서는 급속 충전의 속도가 높아짐에 따라 급격한 200 V s-1에 육박하는 ∆V가 확인된다.
15.0 C-rate에서의 ∆V 값은 4 단자의 경우 120.4 V s-1이고 2 단자의 경우 137.7 V s-1으로 12 % 가량 차이 남을 확인할
수 있다. 이는 10.0 C-rate에서와 마찬가지로 급속 충전 초반에 발생하는 급격한 전압 상승을 단자의 이격을 통해 완화 될 수 있음을 말해준다.
다만, 15.0 C-rate와 20.0 C-rate에서 모두 CC구간은 0.4 %가 안 될 정도로 작은 것으로 보아 급격한 초반의 전압 상승이 단자의
분리로도 CC 구간을 획기적으로 늘리는 것에는 기여하지 못했음을 말해준다. 이는 단순한 단자의 변경으로는 15.0 C-rate 부터의 급속 충전 성능을
확연히 증가시키기에는 충분하지 않음을 보여준다.
표 2. 2 단자와 4 단자 셀에서의 급속 충전 성능표
Table 2. Fast charging properties of 2 taps and 4 taps cells
|
C-
rate
|
2 taps cell
|
4 taps cell
|
|
CC ratio (%)
|
CV ratio (%)
|
|
0.2
|
97.38
|
2.62
|
98.19
|
1.81
|
|
1.0
|
91.01
|
8.99
|
92.65
|
7.35
|
|
10.0
|
1.59
|
98.41
|
2.82
|
97.18
|
|
15.0
|
0.14
|
99.86
|
0.22
|
99.78
|
|
20.0
|
0.39
|
99.61
|
0.29
|
99.71
|
그림 4에서는 각 C-rate 별 충전량을 도식한 그래프를 보여준다. 충전량은 0.2 C-rate에서 방전된 용량을 100으로 두고 그 비율을 계산하여 구하였다.
그림 4에서 보면, 급속 충전에 해당하는 10.0, 15.0, 20.0 C-rate으로 갈수록 충전량이 낮아지는 것을 알 수 있다. 이는 충전 속도가 빠를수록
전압 상한에 빠르게 도달하여 적은 양이 충전되기 때문이다.
그림. 4. C-rate에 따른 급속 충전량 그래프
Fig. 4. Bar graph of fast charging capacity depending on C-rate
앞선 그림 3(b) ∆V에서 10.0 C-rate에서의 ∆V 값의 격차가 가장 컸던 것과 일치되게 충전량에서 차이도 10.0 C-rate에서 가장 큰 것을 확인할 수
있다. 전체적으로는 2 단자 셀의 충전량인 검은 막대그래프가 4 단자 셀의 충전량인 빨간 막대그래프 보다 낮고 이로부터, 4 단자 셀의 경우 급속
충전에서의 충전량을 늘림에 기여한다. 이는 앞서 그림 3의 급속 충전 시작 시 전류가 인가되는 단자 근처에서 급격하게 증가하는 ∆V 대신 거리의 이격을 통해 전극 전체를 대변하는 보다 완화된 ∆V를 측정함으로써
CC구간을 증대 시켰기 때문이다. CC 구간의 증대는 앞서 그림 1의 (b)에서 보듯이 CV 구간 보다 높은 전류가 흘러 시간과 전류의 곱인 충전량의 증가로 이어질 것으로 예측하였고 이는 실제 그림 4에서의 결과와 일치한다.
15.0 C-rate와 20.0 C-ra
te에서는 2 단자와 4 단자의 충전량 차이가 줄어드는 데, 이는 전체 충전량 자체가 줄어든 것에 의한 효과가 있을 것으로 판단된다. 추가적으로는
15.0 C-rate와 20.0 C-rate와 같은 상당히 빠른 충전 속도에서는 CC구간의 비율이 0.4 % 미만으로 낮아 초반 ∆V의 완화의 효과가
전체 충전량에 미미한 영향을 미치기 때문으로도 해석된다.
그림. 5. C-rate에 따른 향상된 급속 충전 비율 그래프
Fig. 5. Increased capacity ratio between 4 taps cell and 2 taps cell depending on
C-rate
그림 5에서는 1.0 A h 급 파우치 셀의 급속 충전 시에 2 단자와 4 단자 셀에서의 충전량 차이의 비율을 보여준다. y축은 4 단자 셀의 충전량 (%)에서
2 단자 셀의 충전량 (%)을 뺀 뒤 2 단자 셀의 충전량 (%)으로 나누어 백분율로 나타낸 값이다. 이 그래프에서 보면, 10.0 C-rate에서
가장 많은 충전량 증가를 확인할 수 있고 이는 16.8 %의 향상을 보인다. 그 외에 15.0 C-rate와 20.0 C-rate에서의 충전량 향상은
10-12 % 내외의 값을 보인다. 충전량 향상의 차이는 있으나, 전체 급속 충전 사이클에서 모두 10 % 이상의 충전량의 향상을 보이므로 4 단자에서의
단자 분리를 통한 셀 구성은 초반에 걸리는 급격한 전류인가로 인해 단자 근처에서의 높은 전압이 아닌 거리 이격을 통해 전극 전체의 충전상태를 대변하는
전압과 가까운 값을 측정하게 하여 CC 구간을 늘리는 역할을 하고 이는 결론적으로 충전량 향상에 기여할 수 있음을 보여준다.
3. 결 론
리튬 이차 전지를 탑재한 전기 자동차에 대한 수요가 급증함에 따라 중요한 성능으로 부각된 급속 충전을 향상시키기 위하여, 기존의 2 단자 구조의 셀에서
각각의 기능에 따라 단자를 분리시킨 4 단자 셀을 설계하였다. 4 단자 셀은 전류 인가 단자와 전압 인가 단자의 분리를 통하여 단자로 부터의 물리적인
거리를 통해 단자 근처의 급격히 상승된 전압이 아닌 전극 전체를 대변하는데 가까운 전압을 측정하게 한다. 이를 통해 10.0 C-rate에서 CC구간을
최대 77 % 증대하여 충전률이 향상됨을 실험을 통해 확인하였다. 자세히는 10.0 C-rate부터 20.0 C-rate까지의 가혹한 조건에서도 충전률의
10 % 이상의 향상을 보이는 것을 4 단자 셀에서 확인할 수 있었다. 이를 통해 전류 인가 단자와 전압 측정 단자의 거리 이격을 통한 CC 구간의
증대가 4 단자 셀이 향후 급속 충전 성능을 향상시키는데 용이한 구조가 될 수 있음을 알 수 있었다.
Acknowledgements
본 연구는 2023년도 산업통상자원부의 지원에 의하여 이루어진 연구로서, 관계부처에 감사드립니다. (과제번호 1415186559)
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in lithium-ion and lithium metal secondary batteries, J. Power Sources, Vol. 254
M. Fleischhammer, T. Waldmann, G. Bisle, B.-I. Hogg, M. Wohlfahrt-Mehrens, 2015, Interaction
of cyclic ageing at high-rate and low temperatures and safety in lithium-ion batteries,
J. Power Sources, Vol. 274, No. 432
저자소개
She obtained a Ph.D. in Physics from Dankook University in 1998.
She joined in Energy Storage Research Department in Korea Institute of Energy Research,
Daejeon, South Korea, as an principal researcher.
Her research interests polymer electrolytes, capacitors, and electrochemistry.
She received her B.S., Ph D. degrees in School of Chemical and Biological Engineering
from Seoul National University, Seoul, South Korea, in 2014, 2019, respectively.
From 2019 to 2020, she was a professional researcher at LG chem company, South Korea.
Since 2020, she joined in Energy Storage Research Department in Korea Institute of
Energy Research, Daejeon, South Korea, as an senior researcher.
Her research interests include organic redox couples in redox flow batteries and systematic
design of lithium-ion batteries.
He obtained his Bachelor's and Doctoral degrees, majoring in Chemistry at Busan University
in South Korea in 1984, 1996, respectively.
From 1997 to 2000, he worked as a senior researcher at the Korea Institute of Energy
Research.
Since 2001, he joined in Energy Storage Research Department in Korea Institute of
Energy Research, Daejeon, South Korea, as an principal researcher.
His research interests include energy storage (secondary batteries, capacitors), conductive
polymers, and electroanalysis/organic electrochemistry.